Peter O’Toole is geboren in Ierland, maar groeide op in Leeds, Engeland. Hij verliet school op jonge leeftijd en werkte voor de krant Yorkshire Evening News als journalist.
Na zijn legertijd kreeg hij een beurs voor de Royal Academy of Dramatic Art, waar hij samen met Albert Finney en Richard Harris studeerde. Hij maakte naam voor zichzelf als acteur in verschillende stukken van Shakespeare in de Bristol Old Vic. Zijn televisiedebuut was in 1954, maar hij werd echt bekend door zijn rol als Lawrence in David Leans Lawrence of Arabia in 1962. Hij bouwde op het succes van deze film, en ontving zeven andere Oscarnominaties.
Hij verscheen ook in veel films die niet succesvol waren, en zijn drankgebruik kostte hem bijna het leven aan het einde van de 70er jaren. In 2003 ontving hij een ere-Oscar, die hij in eerste instantie weigerde - hij schreef de Academy een brief waarin hij uitlegde dat hij nog niet uitgespeeld was en dat hij meer tijd nodig had om er echt een te winnen. Hij overleed 14 december 2013 op 81-jarige leeftijd.